Том 39, номер 01, статья № 4

Аннотация:

Выбросы углеродных соединений, образующихся при сжигании углеводородных топлив, изменяют тепловой баланс атмосферы, что приводит к глобальному потеплению. Надежные методы диагностики и мониторинга выбросов необходимы для контроля и оценки содержания углеродных соединений в атмосфере. Представлена методика исследования процессов образования органического и сажевого аэрозоля. В качестве реактора использовано плоское ламинарное пламя этилен/воздух в различных экспериментальных режимах. Разработана и апробирована экспериментальная установка для анализа компонентов пламени методом квадрупольной масс-спектрометрии. Сравнивались интенсивности сигналов в зависимости от отношения массы к заряду в диапазоне 0–100. Показано, что результаты кинетического моделирования и эксперимента качественно согласуются при описании таких компонентов, как Н₂О, О₂ и СО₂. С увеличением коэффициента избытка топлива увеличиваются концентрации соединений, которые связаны с образованием органического и сажевого аэрозоля. Полученные результаты могут быть использованы для развития методов диагностики и мониторинга органического и сажевого аэрозоля в окружающем воздухе путем отслеживания концентраций сигнатурных соединений.

Ключевые слова:

сажевый аэрозоль, органический аэрозоль, горение, масс-спектрометрия, сажеобразование, бензол

Список литературы:

1. Гинзбург А.С., Губанова Д.П., Минашкин В.М. Влияние естественных и антропогенных аэрозолей на глобальный и региональный климат // Рос. хим. журн. 2008. Т. LII, № 5. С. 112–119.
2. Bond T.C., Doherty S.J., Fahey D.W., Forster P.M., Berntsen T., De Angelo B.J., Flanner M.G., Ghan S., Karcher B., Koch D., Kinne S., Kondo Y., Quinn P.K., Sarofim M.C., Schultz M.G., Schulz M., Venkataraman C., Zhang H., Zhang S., Bellouin N., Guttikunda S.K., Hopke P.K., Jacobson M.Z., Kaiser J.W., Klimont Z., Lohmann U., Schwarz J.P., Shindell D., Storelvmo T., Warren S.G., Zender C.S. Bounding the role of black carbon in the climate system: A scientific assessment // J. Geophys. Res.: Atmos. 2013. V. 118. P. 5380–5552. DOI: 10.1002/jgrd.50171.
3. Hadley O.L., Kirchstetter T.W. Black-carbon reduction of snow albedo // Nat. Clim. Change. 2012. V. 2, N 6. P. 437–440. DOI: 10.1038/nclimate1433.
4. Сакерин С.М., Кабанов Д.М., Круглинский И.А., Полькин В.В., Почуфаров А.О. Особенности пространственного распределения атмосферного аэрозоля в Евразийском секторе Северного Ледовитого океана // Оптика атмосф. и океана. 2024. Т. 37, № 9. С. 772–778. DOI: 10.15372/AOO20240907; Sakerin S.M., Kabanov D.M., Kruglinsky I.A., Pol’kin V.V., Pochufarov A.O. Features of the spatial distribution of atmospheric aerosol in the Eurasian sector of the Arctic Ocean // Atmos. Ocean. Opt. 2024. V. 37, N 6. P. 881–889.
5. De Falco G., Colarusso C., Terlizzi M., Popolo A., Pecoraro M., Commodo M., Minutolo P., Sirignano M., D'Anna A., Aquino R.P., Pinto A., Molino A., Sorrentino R. Chronic obstructive pulmonary disease-derived circulating cells release IL-18 and IL-33 under ultrafine particulate matter exposure in a caspase-1/8-independent manner // Front. Immunol. 2017. V. 8, N 1415. DOI: 10.3389/fimmu.2017.01415.
6. Nemmar A., Hoet P.H.M., Vanquickenborne B., Dinsdale D., Thomeer M., Hoylaerts M.F., Vanbilloen H., Mortelmans L., Nemery B. Passage of inhaled particles into the blood circulation in humans // Circulation. 2002. V. 105, N 4. P. 411–414. DOI: 10.1161/hc0402.104118.
7. Lohmann U., Friebel F., Kanji Z.A., Mahrt F., Mensah A.A., Neubauer D. Future warming exacerbated by aged-soot effect on cloud formation // Nat. Geosci. 2020. V. 13, N 10. P. 674–680. DOI: 10.1038/s41561-020-0631-0.
8. Gurentsov E.V., Drakon A.V., Eremin A.V., Kolotushkin R.N., Mikheyeva E.Yu. Effect of the size and structure of soot particles synthesized during pyrolysis and combustion of hydrocarbons on their optical properties // High Temperature. 2022. V. 60, N 3. P. 374–384. DOI: 10.1134/S0018151X22020055.
9. Eremin A.V., Gurentsov E.V., Kolotushkin R.N., Khodyko E.S. Analysis of the soot particles structure in a flame by Raman spectroscopy // Tech. Phys. 2024. V. 94, N 5. P. 698–706. DOI: 10.61011/TP.2024.05.58519.119-23.
10. Michelsen H.A., Colket M.B., Bengtsson P.-E., D’Anna A., Desgroux P., Haynes B.S., Miller J.H., Nathan G.J., Pitsch H., Wang H. A review of terminology used to describe soot formation and evolution under combustion and pyrolytic conditions // ACS Nano. 2020. V. 14, N 10. P. 12470–12490. DOI: 10.1021/acsnano.0c06226.
11. Apicella B., Pre P., Alfe M., Ciajolo A., Gargiulo V., Russo C., Tregrossi A., Deldique D., Rouzaud J.N. Soot nanostructure evolution in premixed flames by High Resolution Electron Transmission Microscopy (HRTEM) // Proc. Combust. Inst. 2015. V. 35, N 2. P. 1895–1902. DOI: 10.1016/j.proci.2014.06.121.
12. Gurentsov E.V., Drakon A.V., Eremin A.V., Kolotushkin R.N., Mikheyeva E.Yu. The dependence of the sublimation temperature of the soot particles formed in the flames on their size and structure // Tech. Phys. 2022. V. 92, N 1. P. 53–60. DOI: 10.21883/TP.2022.01.52533.206-21.
13. Гуренцов Е.В., Еремин А.В., Колотушкин Р.Н., Ходыко Е.С. Корреляция изменения оптических свойств частиц сажи, синтезированных в пламени предварительно-перемешанных газов, с ростом их среднего размера // Краткие сообщения по физике. Т. 49, № 12. C. 35–45. DOI:  10.3103/ S1068335622120028.
14. Liu F., Yon J., Fuentes A., Lobo P., Smallwood G.J., Corbin J.C. Review of recent literature on the light absorption properties of black carbon: Refractive index, mass absorption cross section, and absorption function // Aerosol Sci. Technol. V. 54, N 1. P. 33–51. DOI: 10.1080/02786826.2019.1676878.
15. Гуренцов Е.В., Еремин А.В., Колотушкин Р.Н. К вопросу о выборе оптических свойств частиц сажи для описания поглощения солнечного излучения в атмосфере и на поверхности Земли // Оптика атмосф. и океана. 2022. Т. 35, № 8. С. 626–631. DOI: 10.15372/AOO20220805; Gurentsov E.V., Eremin A.V., Kolotushkin R.N. Choice of optical properties of soot particles for description of solar radiation absorption in the atmosphere and on the Earth’s surface // Atmos. Ocean. Opt. 2022. V. 35, N 6. P. 645–650.
16. Wang H. Formation of nascent soot and other condensed-phase materials in flames // Proc. Combust. Inst. 2011. V. 33, N 1. P. 41–67. DOI: 10.1016/j.proci.2010.09.009.
17. Abid A.D., Tolmachoff E.D., Phares D.J., Wang H., Liu Y., Laskin A. Size distribution and morphology of nascent soot in premixed ethylene flames with and without benzene doping // Proc. Combust. Inst. 2009. V. 32, N 1. P. 681–688. DOI: 10.1016/j.proci.2008.07.023.
18. Sgro L.A., Barone A.C., Commodo M., D’Alessio A., De Filippo A., Lanzuolo G., Minutolo P. Measurement of nanoparticles of organic carbon in non-sooting flame conditions // Proc. Combust. Inst. 2009. V. 32, N 1. P. 689–696. DOI: 10.1016/j.proci.2008.06.216.
19. Gerasimov I.E., Bolshova T.A., Osipova K.N., Dmitriev A.M., Knyazkov D.A., Shmakov A.G. Flame structure at elevated pressure values and reduced reaction mechanisms for the combustion of CH₄/H₂ mixtures // Energies. 2023. V. 16, N 22. P. 7489. DOI: 10.3390/en16227489.
20. Mohr C., Huffman A., Cubison M.J., Aiken A.C., Docherty K.S., Kimmel J.R., Ulbrich I.M., Hannigan M., Jimenez J.L. Characterization of primary organic aerosol emissions from meat cooking, trash burning, and motor vehicles with high-resolution aerosol mass spectrometry and comparison with ambient and chamber observations // Environ. Sci. Technol. 2009. V. 43, N 7. P. 2443–2449. DOI: 10.1021/es8011518.
21. Grotheer H.-H., Pokorny H., Barth K.-L., Thierley M., Aigner M. Mass spectrometry up to 1 million mass units for the simultaneous detection of primary soot and of soot precursors (nanoparticles) in flames // Chemosphere. 2004. V. 57, N 10. P. 1335–1342. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2004.08.054.
22. Desgroux P., Faccinetto A., Mercier X., Mouton T., Aubagnac Karkar D., El Bakali A. Comparative study of the soot formation process in a “nucleation” and a “sooting” low pressure premixed methane flame // Combust. Flame. 2017. V. 184. P. 153–166. DOI: 10.1016/j.combustflame.2017.05.034.
23. Sabbah H., Commodo M., Picca F., De Falco G., Minutolo P., D’Anna A., Joblin C. Molecular content of nascent soot: Family characterization using two-step laser desorption laser ionization mass spectrometry // Proc. Combust. Inst. 2021. V. 38, N 1. P. 1241–1248. DOI: 10.1016/j.proci.2020.09.022.
24. Reilly P.T.A., Gieray R.A., Whitten W.B., Ramsey J.M. Direct observation of the evolution of the soot carbonization process in an acetylene diffusion flame via real-time aerosol mass spectrometry // Combust. Flame. 2000. V. 122, N 1–2. P. 90–104. DOI: 10.1016/S0010-2180(00)00105-X.
25. Carbone F., Canagaratna M.R., Lambe A.T., Jayne J.T., Worsnop D.R., Gomez A. Exploratory analysis of a sooting premixed flame via on-line high resolution (APi–TOF) mass spectrometry // Proc. Combust. Inst. 2019. V. 37, N 1. P. 919–926. DOI: 10.1016/j.proci.2018. 08.020.
26. International Sooting Flame Workshop. URL: https://www.adelaide.edu.au / cet / isfworkshop / data-sets /laminar-flames (last access: 28.08.2025).
27. Zhao B., Yang Z., Wang J., Johnston M.V., Wang H. Analysis of soot nanoparticles in a laminar premixed ethylene flame by scanning mobility particle sizer // Aerosol Sci. Technol. 2003. V. 37, N 8. P. 611–620. DOI: 10.1080/02786820300908.
28. McEnally C.S., Köylü Ü.Ö., Pfefferle L.D., Rosner D.E. Soot volume fraction and temperature measurements in laminar nonpremixed flames using thermocouples // Combust. Flame. 1997. V. 109, N 4. P. 701–720. DOI: 10.1016/S0010-2180(97)00054-0.
29. Haynes B.S., Wagner H.Gg. Soot formation // Prog. Energy Combust. Sci. 1981. V. 7, N 4. P. 229–273. DOI: 10.1016/0360-1285(81)90001-0.
30. Goodwin D.G., Moffat H.K., Schoegl I., Speth R.L., Weber B.W. Cantera: An Object-oriented Software Toolkit for Chemical Kinetics, Thermodynamics, and Transport Processes. URL: https://zenodo.org/records/45206 (last access: 28.08.2025). DOI: 10.5281/ZENODO.8137090.
31. Ranzi E., Cavallotti C., Cuoci A., Frassoldati A., Pelucchi M., Faravelli T. New reaction classes in the kinetic modeling of low temperature oxidation of n-alkanes // Combust. Flame. 2015. V. 162, N 5. P. 1679–1691. DOI: 10.1016/j.combustflame.2014.11.030.
32. Saggese C., Ferrario S., Camacho J., Cuoci A., Frassoldati A., Ranzi E., Wang H., Faravelli T. Kinetic modeling of particle size distribution of soot in a premixed burner-stabilized stagnation ethylene flame // Combust. Flame. 2015. V. 162, N 9. P. 3356–3369. DOI: 10.1016/j.combustflame.2015.06.002.
33. Saggese C., Cuoci A., Frassoldati A., Ferrario S., Camacho J., Wang H., Faravelli T. Probe effects in soot sampling from a burner-stabilized stagnation flame // Combust. Flame. 2016. V. 167. P. 184–197. DOI: 10.1016/j.combustflame.2016.02.013.
34. Camacho J., Liu C., Gu C., Lin H., Huang Z., Tang Q., You X., Saggese C., Li Y., Jung H., Deng L., Wlokas I., Wang H. Mobility size and mass of nascent soot particles in a benchmark premixed ethylene flame // Combust. Flame. 2015. V. 162. P. 3810–3822. DOI: 10.1016/j.combustflame.2015.07.018.
35. Wang H., Frenklach M. A detailed kinetic modeling study of aromatics formation in laminar premixed acetylene and ethylene flames // Combust. Flame. 1997. V. 110, N 1–2. P. 173–221. DOI: 10.1016/S0010-2180(97)00068-0.
36. Lebedev A.T., Hayes R.N., Bowie J.H. Concerning the formation of C₃H₃O⁺ and C₄H₇⁺ ions from the cyclohexanone molecular ion // Rapid Commun. Mass Spectrom. 1991. V. 5, N 4. P. 160–163. DOI: 10.1002/rcm.1290050405.