Том 38, номер 08, статья № 6

Аннотация:

Большое количество трития, радиоактивного изотопа водорода, поступает в окружающую среду из техногенных источников, включая аварии на атомных электростанциях и испытания ядерного оружия. Тритий является опасным для всего живого веществом, поэтому необходим контроль его содержания в воде и воздухе. Разработан трассовый метод мониторинга тритиевых изотопологов воды (HTO и T₂O) с использованием инфракрасной (ИК) спектроскопии высокого разрешения. Основная цель работы заключается в оценке чувствительности ИК-спектроскопии для детектирования малых концентраций HTO и T₂O в испарениях воды, что критично в оперативном мониторинге радиоактивного загрязнения. Методом line-by-line проведено моделирование пропускания тритиевых изотопологов водяного пара при различных концентрациях. В работе использованы спектроскопические данные из теоретических расчетов и экспериментальных измерений, включая параметры линий поглощения из базы spectra.iao.ru и HITRAN. С помощью авторской методики уточнены параметры уширения линий HTO и T₂O. Основные результаты работы: улучшение параметров уширения линий HTO и T₂O, повысившее точность моделирования; выявление оптимальных спектральных интервалов для детектирования HTO (1227–1236, 2219–2226 см^-1), а также интервалов для T₂O (930–990, 1092–1100 см^-1), расположенных в области атмосферного окна прозрачности 8–12 мкм; установление порога обнаружения тритиевых изотопологов 0,01–0,05% от содержания основного изотополога H₂¹⁶O. Полученные результаты открывают возможности для создания систем мониторинга трития в реальном времени с целью оценки экологических и радиационных рисков. Перспективными направлениями дальнейших исследований являются адаптация метода для полевых условий, учет влияния атмосферных помех и интеграция спектроскопических данных в климатические модели. Работа вносит вклад в развитие методов экологического контроля и радиационной безопасности.

Ключевые слова:

тритий, водяной пар, изотопологи, линии поглощения, пропускание излучения, радиоактивная вода, НТО, Т2О

Иллюстрации:

Список литературы:

1. Физическая энциклопедия. Т. 5. Стробоскопические приборы – яркость / гл. ред. А.М. Прохоров. М.: Советская энциклопедия, 1988. 757 с.
2. Шишелова И., Бредгауэр А.В., Мухтарова А.А. Виды воды: Н₂О, Т₂О, D₂O // Успехи современного естествознания. 2010. № 10. С. 66–67.
3. Copia L., Wassenaar L.I., Juvonen R., Oikari T. Enhancing low-level tritium detection in environmental waters: Assessing the Hidex ULLA liquid scintillation counter // J. Environ. Radioact. 2024. V. 280. P. 107545. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2024.107545.
4. КВАРТА-РАД. URL: https://www.quarta-rad.ru/useful/ekologia-zdorovie/tritievaya-voda/ (дата обращения: 11.04.2025).
5. Kheamsiri K., Anderson D., Tazoe H., Okada K., Otashiro N., Kuwata H., Kakiuchi H., Hosoda M., Kovács T., Tokonami S., Akata N. Elevated levels of tritium in surface water collected in the immediate aftermath of the Fukushima accident // Environ. Pollut. 2025. V. 372. P. 126040. DOI: 10.1016/j.envpol.2025.126040.
6. Чеботина М.Я., Николин О.А., Смагин А.И. Тритий в снеговом покрове в зонах воздействия предприятий ядерно-топливного цикла на Урале // Водное хозяйство России: проблемы, технологии, управление. 2014. № 2. C. 102–113.
7. Белан Б.Д., Ивлев Г.А., Козлов А.В., Пестунов Д.А., Скляднева Т.К., Фофонов А.В. Радиационный блок измерительного комплекса обсерватории «Фоновая». Часть II. Результаты измерений в 2021 г. // Оптика атмосф. и океана. 2022. Т. 35, № 10. С. 843–849. DOI: 10.15372/AOO20221007; Belan B.D., Ivlev G.A., Kozlov A.V., Pestunov D.A., Sklyadneva T.K., Fofonov A.V. Solar radiation measurements at the Fonovaya observatory: Part II: Results from 2021 measurements // Atmos. Ocean. Opt. 2023. V. 36, N 1. P. 54–60.
8. Juhlke T.R., Sültenfuß J., Trachte K., Huneau F., Garel E., Santoni S., Barth J.A.C., van Geldern R. Tritium as a hydrological tracer in Mediterranean precipitation events // Atmos. Chem. Phys. 2020. V. 20. P. 3555–3568. DOI: 10.5194/acp-20-3555-2020.
9. Voronin B.A., Tennyson J., Chesnokova T.Yu., Chentsov A.V., Bykov A.D., The absorption spectrum of the H₂¹⁴O radioactive isotopologue of water vapour // Mol. Phys. 2024. V. 122, N 5. DOI: 10.1080/00268976.2024.2333474.
10. Voronin B.A., Tennyson J., Yurchenko S.N., Chesnokova T.Yu., Chentsov A.V., Bykov A.D., Makarova M.V., Voronina S.S., Cruz F.C. The infrared absorption spectrum of radioactive water isotopologue H₂¹⁵O // Spectrochim. Acta Part A: Mol. Biomol. Spectrosc. 2024. V. 311. P. 124007. DOI: 10.1016/j.saa.2024.124007.
11. Voronin B.A., Tennyson J., Chesnokova T.Y., Chentsov A.V., Bykov A.D. The spectrum of radioactive water vapor: The H₂¹⁹O radio-isotopologue // J. Radioanal. Nuclear Chem. 2024. V. 333, N 10. P. 4945–4954. DOI: 10.1007/s10967-024-09677-2.
12. Voronin B.A., Bykov A.D., Makarova M.V., Poberovskii A.V., Dudnikova E.A., Tennyson J. The absorption spectrum of short-lived isotopic variant of water, H₂¹⁵O: Tentative detection at the Earth’s atmosphere // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2021. V. 276. P. 107929. DOI: 10.1016/j.jqsrt.2021.107929.
13. Михайленко С.Н., Бабиков Ю.Л., Головко В.Ф. Информационно-вычислительная система «Спектроскопия атмосферных газов». Структура и основные функции // Оптика атмосф. и океана. 2005. Т. 18, № 9. С. 765–776.
14. Информационная система «Спектроскопия атмосферных газов». URL: https://spectra.iao.ru/molecules (дата обращения: 11.04.2025).
15. Polyansky O.L., Ovsyannikov R.I., Kyuberis A.A., Lodi L., Tennyson J., Zobov N.F. Calculation of rotation–vibration energy levels of the water molecule with near-experimental accuracy based on an ab initio potential energy surface // J. Phys. Chem. A. 2013. V. 117, N 39. P. 9633–9643. DOI: 10.1021/jp312343z.
16. Down M.J., Tennyson J., Hara M., Hatano Y., Kobayashi K. Analysis of a tritium enhanced water spectrum between 7200 and 7245 cm^-1 using new variational calculations // J. Mol. Spectrosc. 2013. V. 289, N Suppl. C. P. 35–40. DOI: 10.1016/j.jms.2013.05.016.
17. Ulenikov O.N., Cherepanov V.N., Malikova A.B. On analysis of the n₂ band of the HTO molecule // J. Mol. Spectrosc. 1991. V. 146, N 1. P. 97–103. DOI: 10.1016/0022-2852(91)90373-I.
18. Libby W.F. Vibrational frequencies of the isotopic water molecules; equilibria with the isotopic hydrogens // J. Chem. Phys. 1943. V. 11, N 3. P. 101–109. DOI: 10.1063/1.1723810.
19. Staats P.A., Morgan H.W., Goldstein J.H. Infrared spectra of T₂O, THO, and TDO // Chem. Phys. 1956. V. 24, N 4. P. 916–917. DOI: 10.1063/1.1742650.
20. Fry H.A., Jones L.H., Barefield J.E. Observation and analysis of fundamental bending mode of T₂O // J. Mol. Spectroscopy. 1984. V. 103, N 1. P. 41–55. DOI: 10.1016/0022-2852(84)90144-9.
21. Cope S.D., Russell D.K., Fry H.A., Jones L.H., Barefield J.E. Analysis of the fundamental asymmetric stretching mode of T₂O // J. Mol. Spectrosc. 1986. V. 120, N 2. P. 311–316. DOI: 10.1016/0022-2852(86)90007-X.
22. Cope S.D., Russell D.K., Fry H.A., Jones L.H., Barefield J.E. Analysis of the n₁ fundamental mode of HTO // J. Mol. Spectrosc. 1988. V. 127, N 2. P. 464–471. DOI: 10.1016/0022-2852(88)90134-8.
23. Reinking J., Schlösser M., Hase F., Orphal J. First high-resolution spectrum and line-by-line analysis of the 2n₂ band of HTO around 3.8 microns // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2019. V. 230, N 3. P. 61–64. DOI: 10.1016/j.jqsrt.2019.03.017.
24. Reinking J., Hermann V., Müller J., Schlösser M., Hase F., Orphal J. The fundamental n₃ band of DTO and the 2n₁ overtone band of HTO from the analysis of a high-resolution spectrum of tritiated water vapour // J. Mol. Spectrosc. 2020. V. 370. P. 111295. DOI: 10.1016/j.jms.2020.111295.
25. Hermann V., Freise A., Schlösser M., Hase F., Orphal J. Observation and assignment of a high-resolution FTIR-spectrum of T₂¹⁶O, DT¹⁶O, and HT¹⁶O in the range of 4300 to 4700 cm⁻¹ // J. Mol. Spectrosc. 2023. V. 398. P. 111859. DOI: 10.1016/j.jms.2023.111859.
26. Kobayashi K., Enokida T., Iio D., Yamada Y., Hara M., Hatano Y. Near-infrared spectroscopy of tritiated water // Fusion Sci. Technol. 2011. V. 60, N 3. P. 941–943. DOI: 10.13182/FST11-A12570.
27. Schwenke D.W. Variational calculations of rovibrational energy levels and transition intensities for tetratomic molecules // J. Phys. Chem. 1996. V. 100, N 48. P. 2867–2884. DOI: 10.1021/jp9525447.
28. Schwenke D.W., Partridge H. The determination of an accurate isotope dependent potential energy surface for water from extensive ab initio calculations and experimental data // J. Chem. Phys. 1997. V. 106, N 1. P. 4618–4639. DOI: 10.1063/1.473987.
29. Мицель А.А., Пташник И.В., Фирсов К.М., Фомин Б.А. Эффективный метод полинейного счета пропускания поглощающей атмосферы // Оптика атмосф. и океана. 1995. Т. 8, № 10. С. 1547–1551.
30. Gordon I.E., Rothman L.S., Hargreaves R.J., Hashemi R., Karlovets E.V., Skinner F.M., Skinner F.M., Conway E.K., Hill C., Kochanov R.V., Tan Y., Wcisło P., Finenko A.A., Nelson K., Bernath P.F., Birk M., Boudon V., Campargue A., Chance K.V., Coustenis A., Drouin B.J., Flaud J.-M., Gamache R.R., Hodges J.T., Jacquemart D., Mlawer E.J., Nikitin A.V., Perevalov V.I., Rotger M., Tennyson J., Toon G.C., Tran H., Tyuterev V.G., Adkins E.M., Baker A., Barbe A., Canè E., Császár A.G., Dudaryonok A., Egorov O., Fleisher A.J., Fleurbaey H., Foltynowicz A., Furtenbacher T., Harrison J.J., Hartmann J.M., Horneman V.-M., Huang X., Karman T., Karns J., Kassi S., Kleiner I., Kofman V., Kwabia-Tchana F., Lavrentieva N.N., Lee T.J., Long D.A., Lukashevskaya A.A., Lyulin O.M., Makhnev V.Yu., Matt W., Massie S.T., Melosso M., Mikhailenko S.N., Mondelain D., Müller H.S.P., Naumenko O.V., Perrin A., Polyansky O.L., Raddaoui E., Raston P.L., Reed Z.D., Rey M., Richard C., Tóbiás R., Sadiek I., Schwenke D.W., Starikova E., Sung K., Tamassia F., Tashkun S.A., Vander Auwera J., Vasilenko I.A., Vigasin A.A., Villanueva G.L., Vispoel B., Wagner G., Yachmenev A., Yurchenko S.N. The HITRAN2020 molecular spectroscopic database // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2022. V. 277. P. 107949. DOI: 10.1016/j.jqsrt.2021.107949.
31. Mlawer E.J., Payne V.H., Moncet J.-L., Delamere J.S., Alvarado M.J., Tobin D.C. Development and recent evaluation of the MT_CKD model of continuum absorption // Phil. Trans. R. Soc. A. 2012. V. 370, N 1968. P. 2520–2556. DOI: 10.1098/rsta.2011.0295.
32. Воронин Б.А., Лаврентьева Н.Н., Луговской А.А., Быков А.Д., Стариков В.И., Теннисон Дж. Коэффициенты самоуширения и уширения воздухом спектральных линий HD¹⁶O // Оптика атмосф. и океана. 2011. Т. 24, № 11. С. 929–935; Voronin B.A., Lavrentieva N.N., Lugovskoy A.A., Bykov A.D., Starikov V.I., Tennyson J. Self- and air-broadening coefficients of HD¹⁶O spectral lines // Atmos. Ocean. Opt. 2012. V. 25, N 1. P. 27–34.
33. Voronin B.A., Lavrentieva N.N., Mishina T.P., Chesnokova T.Yu., Barber M.J., Tennyson J. Estimate of the J¢J¢¢ dependence of water vapor line broadening parameters // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2010. V. 111, N 15. P. 2308–2314. DOI: 10.1016/j.jqsrt.2010.05.015.
34. Rothman L.S., Jacquemart D., Barbe A., Benner D.C., Birk M., Brown L.R., Carleer M.R., Chackerian C., Chance K., Coudert L.H., Dana V., Devi V.M., Flaud J.-M., Gamache R.R., Goldman A., Hartmann J.-M., Jucks K.W., Maki A.G., Mandin J.-Y., Massie S.T., Orphal J., Perrin A., Rinsland C.P., Smith M.A.H., Tennyson J., Tolchenov R.N., Toth R.A., Auwera A.J., Varanasi P., Wagner G. The HITRAN2004 molecular spectroscopic database // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2005. V. 96, N 2. P. 139–204. DOI: 10.1016/j. jqsrt.2004.10.008.
35. Bray C., Pailloux A., Plumeri S. Tritiated water detection in the 2.17 mm spectral region by cavity ringdown spectroscopy // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A:Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. 2015. V. 789. P. 43–49. DOI: 10.1016/j.nima.2015.03.064.cea-02386634.
36. Cherrier P.P., Beckwith P.H., Reid J. Linewidths and linestrengths in the ν₂ band of HTO as measured with a tunable diode laser // J. Mol. Spectrosc. 1987. V. 121, N 1. P. 69–74. DOI: 10.1016/0022-2852(87)90171-8.
37. Anderson G., Clough S., Kneizys F., Chetwynd J., Shettle E. AFGL Atmospheric Constituent Profiles (0–120 km). Environmental Research Paper. N 954. Hanscom: Air Force Geophysics Laboratory, 1986. 25 p.