Том 37, номер 11, статья № 4

Аннотация:

Загрязнение атмосферного воздуха представляет серьезную угрозу как здоровью населения, так и окружающей среде. Исследование изотопного состава углерода атмосферного аэрозоля в городах имеет большой потенциал для определения доминирующих источников возникновения аэрозольных частиц. В настоящей работе анализируются результаты непрерывного мониторинга изотопного состава общего углерода (δ¹³С) в атмосферном аэрозоле (с разрешением 3 сут), полученные в течение зимне-весеннего сезона (ноябрь 2020 г. – май 2021 г.) в Томске. Величина δ¹³С изменялась в пределах от -29,4 до -24,7‰, процентное содержание углерода от 1,3 до 35%. Для 67 образцов углеродсодержащего атмосферного аэрозоля среднее значение δ¹³С = -26,2 ± 0,3‰; среднее значение δ¹³С аэрозоля составило -25,9 ± 0,5‰ зимой и -26,5 ± 1‰ весной. Наибольший разброс значений δ¹³С зафиксирован в весенний период, что подтверждает наличие различных источников формирования углеродсодержащих частиц аэрозоля. Эти источники были выявлены благодаря совместному анализу данных Глобальной карты ветров (earth.nullschool.net), обратных траекторий движения воздушных масс (HYSPLIT), розы ветров и данных изменчивости значений δ¹³С. Зимой доминирующим источником углеродсодержащего аэрозоля была городская тепловая электростанция ГРЭС-2. Результаты данного исследования помогают раскрыть особенности происхождения и процессов трансформации атмосферных аэрозолей в Томске, а также могут служить входными параметрами моделирования переноса аэрозольных частиц на региональном уровне.

Ключевые слова:

масс-спектрометрия изотопных отношений, атмосферный аэрозоль, отношения стабильных изотопов углерода

Иллюстрации:

Список литературы:

1. Shiraiwa M., Li Y., Tsimpidi A.P., Karydis V.A., Berkemeier T., Pandis S.N., Lelieveld J., Koop T., Pöschl U. Global distribution of particle phase state in atmospheric secondary organic aerosols // Nat. Commun. 2017. V. 8. P. 1–7. DOI: 10.1038/ncomms15002.
2. Li S.W., Chang M., Li H., Cui X.Y., Ma L.Q. Chemical compositions and source apportionment of PM_2.5 during clear and hazy days: Seasonal changes and impacts of Youth Summer Olympic Games // Chemosphere. 2020. V. 256. 127163. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2020.127163.
3. Liu X., Li X., Bai H., Mu L., Li Y., Zhang D. Stable carbon isotopic compositions and source apportionment of the carbonaceous components in PM_2.5 in Taiyuan, China // Atmos. Environ. 2021. V. 261. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2021.118601.
4. Bai H., Liu X., Liu X., Zhang C., Mu L., Peng M. Carbon isotope seasonal characteristics of fine carbonaceous aerosol in Jinzhong City, Shanxi Province, China // Atmos. Environ. 2021. V. 246. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2020.118164.
5. Gensch I., Kiendler-Scharr A., Rudolph J. Isotope ratio studies of atmospheric organic compounds: Principles, methods, applications and potential // Int. J. Mass Spectrom. 2014. V. 365. P. 206–221. DOI: 10.1016/J.IJMS.2014.02.004.
6. Widory D. Combustibles, fuels and their combustion products: A view through carbon isotopes // Combust. Theor. Model. 2006. V. 10. P. 831–841. DOI: 10.1080/13647830600720264.
7. Górka M., Kosztowniak E., Lewandowska A., Widory D. Carbon isotope compositions and TC/OC/EC levels in atmospheric PM₁₀ from Lower Silesia (SW Poland): Spatial variations, seasonality, sources and implications // Atmos. Pollut. Res. 2020. V. 11. P. 1099–1114. DOI: 10.1016/j.apr.2020.04.003.
8. Major I., Furu E., Varga T., Horváth A., Futó I., Gyökös B., Somodi G., Lisztes-Szabó Z., Jull A.J.T., Kertész Z., Molnár M. Source identification of PM_2.5 carbonaceous aerosol using combined carbon fraction, radiocarbon and stable carbon isotope analyses in Debrecen, Hungary // Sci. Total Environ. 2021. V. 782. Article ID: 146520. DOI: 10.1016/j.scitotenv.2021.146520.
9. Ren L., Hu W., Hou J., Li L., Yue S., Sun Y., Wang Z., Li X., Pavuluri C.M., Hou S., Liu C., Kawamura K., Ellam R.M., Fu P. Compound-specific stable carbon isotope ratios of terrestrial biomarkers in urban aerosols from Beijing, China // ACS Earth Space Chem. 2019. V. 3. P. 1896–1904. DOI: 10.1021/acsearthspacechem.9b00113.
10. Kozáková J., Pokorná P., Vodička P., Ondráčková L., Ondráček J., Křůmal K., Mikuška P., Hovorka J., Moravec P., Schwarz J. The influence of local emissions and regional air pollution transport on a European air pollution hot spot // Environ. Sci. Pollut. Res. 2019. V. 26. P. 1675–1692. DOI: 10.1007/s11356-018-3670-y.
11. Lin Y.C., Zhang Y.L., Xie F., Zhang W.Q., Fan M.Y., Lin Z., Rella C.W., Hoffnagle J.A. Development of a monitoring system for semicontinuous measurements of stable carbon isotope ratios in atmospheric carbonaceous aerosols: Optimized methods and application to field measurements // Anal. Chem. 2020. V. 92. P. 14373–14382. DOI: 10.1021/acs.analchem.0c02063.
12. Zimnoch M., Morawski F., Kuc T., Samek L., Bartyzel J., Gorczyca Z., Skiba A., Rozanski K. Summer–winter contrast in carbon isotope and elemental composition of total suspended particulate matter in the urban atmosphere of Krakow, Southern Poland // Nukleonika. 2020. V. 65. P. 181–191. DOI: 10.2478/nuka-2020-0029.
13. Masalaite A., Remeikis V., Zenker K., Westra I., Meijer H.A.J., Dusek U. Seasonal changes of sources and volatility of carbonaceous aerosol at urban, coastal and forest sites in Eastern Europe (Lithuania) // Atmos. Environ. 2020. V. 225. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2020.117374.
14. Vodička P., Kawamura K., Schwarz J., Kunwar B., Ždímal V. Seasonal study of stable carbon and nitrogen isotopic composition in fine aerosols at a Central European rural background station // Atmos. Chem. Phys. 2019. V. 19. P. 3463–3479. DOI: 10.5194/acp-19-3463-2019.
15. Qi W., Wang G., Dai W., Liu S., Zhang T., Wu C., Li J., Shen M., Guo X., Meng J., Li J. Molecular characteristics and stable carbon isotope compositions of dicarboxylic acids and related compounds in wintertime aerosols of Northwest China // Sci Rep. 2022. V. 12. Article ID: 11266. DOI: 10.1038/s41598-022-15222-6.
16. Ke L., Ding X., Tanner R.L., Schauer J.J., Zheng M. Source contributions to carbonaceous aerosols in the Tennessee Valley region // Atmos. Environ. 2007. V. 41. P. 8898–8923. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2007.08.024.
17. Aguilera J., Whigham L.D. Using the ¹³C/¹²C Carbon isotope ratio to characterise the emission sources of airborne particulate matter: A review of literature // Isotopes Environ Health Stud. 2018. V. 54. P. 573–587. DOI: 10.1080/10256016.2018.1531854.
18. Garbaras A., Andriejauskienė J., Barisevičiūtė R., Remeikis V. Tracing of Atmospheric aerosol sources using stable carbon isotopes // Lith. J. Phys. 2008. V. 48, N 3. P. 259–264. DOI: 10.3952/lithjphys.48309.
19. Kawashima H., Haneishi Y. Effects of combustion emissions from the Eurasian continent in winter on seasonal δ¹³C of elemental carbon in aerosols in Japan // Atmos. Environ. 2012. V. 46. P. 568–579. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2011.05.015.
20. Widory D., Roy S., Le Moullec Y., Goupil G., Cocherie A., Guerrot C. The origin of atmospheric particles in Paris: A view through carbon and lead isotopes // Atmos. Environ. 2004. V. 38. P. 953–961. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2003.11.001.
21. Cao J., Chow J.C., Tao J., Lee S., Watson J.G., Ho K., Wang G., Zhu C., Han Y. Stable carbon isotopes in aerosols from Chinese cities: Influence of fossil fuels // Atmos. Environ. 2011. V. 45. P. 1359–1363. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2010.10.056.
22. Kundu S., Kawamura K. Seasonal variations of stable carbon isotopic composition of bulk aerosol carbon from Gosan site, Jeju Island in the East China Sea // Atmos. Environ. 2014. V. 94. P. 316–322. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2014.05.045.
23. Stein A.F., Draxler R.R, Rolph G.D., Stunder B.J.B., Cohen M.D., Ngan F. NOAA's HYSPLIT atmospheric transport and dispersion modeling system // Bull. Am. Meteorol. Soc. 2015. V. 96. P. 2059–2077. DOI: 10.1175/BAMS-D-14-00110.1.
24. Vodička P., Kawamura K., Schwarz J., Ždímal V. Seasonal changes in stable carbon isotopic composition in the bulk aerosol and gas phases at a suburban site in Prague // Sci. Total Environ. 2022. V. 803. DOI: 10.1016/j.scitotenv.2021.149767.
25. Gorka M., Jędrysek M.-O. δ¹³C of organic atmospheric dust deposited in Wrocław (SW Poland): Critical remarks on the passive method // Geol. Q. 2008. V. 52. P. 115–126.
26. Agnihotri R., Mandal T.K., Karapurkar S.G., Naja M., Gadi R., Ahammmed Y.N., Kumar A., Saud T., Saxena M. Stable carbon and nitrogen isotopic composition of bulk aerosols over India and northern Indian Ocean // Atmos. Environ. 2011. V. 45. P. 2828–2835. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2011.03.003.
27. Kalashnikova D.A., Markelova A.N., Melkov V.N., Simonova G.V. Isotope composition of the pyrogenic carbon of various origins // Химия в интересах устойчивого развития. 2016. Т. 24, № 4. С. 467–471.
28. Simonova G., Volkov Y., Kozlov V., Shmargunov V., Kalashnikova D. Atmospheric air pollution studies using the isotope mass-spectrometry // Proc. of the 8th International Multidisciplinary Scientific Glocinference, Albena, Bulgaria, July 2–8, 2018. SCEM, 2018. P. 343–348.